城市守护者黑猫警长（赵路 配音）在听说一只耳（吴天昊 配音）越狱出逃的消息后，立刻组织追捕。可这次追捕行动却被意外出现且拥有强大超能力的坏蛋大猿先生（程玉珠 配音）所破坏。黑猫警长在深入调查后发现，一只耳和大猿先生早已狼狈为奸，并计划着利用“翡翠之星”航天博物馆的开幕式，启动会飞的博物馆“翡翠之星”，把全城居民统统流放去宇宙！为了阻止坏蛋的行动，黑猫警长必须赶在他们之前拿到启动飞船的能源。谁知双斱争抢的能源在无意间落入了黑猫警长的超级粉丝——牟三嘟（林子杰 配音）小朋友的手中。黑猫警长不得不将牟三嘟和能源一起带回警局保护了起来。然而接下来，他将面对的不仅仅是阴险狡诈、伺机反扑的一只耳和大猿先生，还有史无前例的人生挑战——照顾立志想成为黑猫警长接班人的“麻烦制造机”牟三嘟小朋友……“翡翠之星”的开幕式能否顺利进行？黑猫警长能否抓住在逃的一只耳和大猿先生？牟三嘟渴望成为黑猫警长搭档的愿望又是否能够实现？
